“Effets quantiques dans les systèmes moléculaires en phases gazeuse et condensée : développement de méthodes et applications”

Les Séminaires NUMEV sont ouverts à un large public d’étudiants, étudiantes, chercheurs et chercheuses de toutes disciplines, qui souhaitent en savoir plus sur les domaines de recherche actuels de la communauté NUMEV-MIPS (Mathématiques, Informatique, Physique et Systèmes) ou sur les possibilités de développer ses compétences et savoir-faire.

« Effets quantiques dans les systèmes moléculaires en phases gazeuse et condensée : développement de méthodes et applications »
Llinersy Uranga-Pina, DynAMoS (Dynamical processes in Atomic and Molecular Systems), University of Havana & MAK’IT (Montpellier Advanced Knowledge Institute on Transitions), Université de Montpellier

L’étude théorique des propriétés physiques des systèmes à l’échelle nanométrique pose des défis importants à la physique et à la chimie computationnelles modernes, en raison de la manifestation d’effets quantiques significatifs et de la nécessité de descriptions précises de premier principe des interactions intermoléculaires pertinentes. Alors que les simulations informatiques permettent d’effectuer des calculs essentiellement exacts des propriétés thermodynamiques et dynamiques des systèmes classiques, l’objectif de développer des techniques de calcul présentant un degré de précision similaire pour les systèmes quantiques génériques à nombreux corps reste difficile à atteindre.

À cette fin, les méthodes fondées sur les trajectoires sont très attrayantes, car elles présentent des propriétés de mise à l’échelle très favorables pour étudier la dynamique des systèmes multidimensionnels, par rapport aux techniques de propagation des paquets d’ondes.

Nous illustrerons les performances (en termes de précision numérique et d’efficacité) des méthodes basées sur les trajectoires récemment développées pour étudier la dynamique quantique et semi-classique ultrarapide. Nous nous concentrons sur la représentation des trajectoires en interaction, qui traduit le problème quantique initial en mouvement d’un système classique équivalent (de dimension supérieure).

Par la suite, nous illustrerons l’application de cette méthode et d’autres à l’étude computationnelle de phénomènes technologiquement pertinents, à savoir l’absorption d’hydrogène par des surfaces nanostructurées, l’influence de la géométrie et de la composition chimique sur les capacités de stockage d’hydrogène et sur l’efficacité photocatalytique des surfaces nanostructurées, et la relation entre la taille, les caractéristiques structurelles et chimiques des molécules conjuguées organiques avec leur dynamique photoinduite, la localisation spatiale des excitons et les propriétés optoélectroniques.

« Quantum effects in molecular systems in gas and condensed phases: method development and applications »
Llinersy Uranga-Pina, DynAMoS (Dynamical processes in Atomic and Molecular Systems), University of Havana & MAK’IT (Montpellier Advanced Knowledge Institute on Transitions), University of Montpellier

Abstract

The theoretical study of the physical properties of nanoscale systems poses significant challenges to modern computational physics and chemistry, due to the manifestation of significant quantum effects and the need for accurate, first-principle descriptions of the relevant intermolecular interactions. While computer simulations allow to perform essentially exact calculations of the thermodynamical and dynamical properties of classical systems, the goal of developing computational techniques exhibiting a similar degree of accuracy for generic many-body quantum systems remains elusive.

To this purpose, trajectory-based methods are very appealing, since they exhibit very favourable scaling properties to study the dynamics of multidimensional systems, compared to wavepacket propagation techniques.

We will illustrate the performance (in terms of numerical accuracy and efficiency) of recently developed trajectory-based methods to study ultrafast quantum and semiclassical dynamics. We focus in the so-called Interacting Trajectory Representation, which maps the originally quantum problem into the motion of an equivalent (higher-dimensional) classical system.

Subsequently, we will illustrate the application of this and other methods to the computational investigation of technologically relevant phenomena, namely the hydrogen uptake by nanostructured surfaces, the  influence of the geometry and of chemical composition on the hydrogen storage capacities and on the photocatalytic efficiency of nanostructured surfaces, and the relation between size, structural, and chemical features of organic conjugated molecules with their photoinduced dynamics, exciton spatial localization, and optoelectronic properties.